The Innovation | NaYbSe₂：量子序中的经典序颗粒
导
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量子自旋液体是一种量子物态，其自旋自由度具有高度的量子纠缠，直至绝对零度都无法形成长程磁有序。虽然理论上已经严格证明了量子自旋液体的存在，并衍生了拓扑量子计算的方案，但其在具体材料中的实现和实验验证仍然颇具争议。本文研究了新的自旋液体候选材料NaYbSe2，揭示了其量子自旋液体主体成分和磁有序零散颗粒的共存现象。
图1 图文摘要
人类文明对磁性的认识有着极为悠久的历史。公元前七世纪左右，《管子 • 地数篇》中就有“上有慈石者”的记载。现代科学和测量技术的发展使得人们观测到磁性更为丰富多彩的姿态：包括铁磁、反铁磁、亚铁磁和更加复杂的磁有序排列等。物理学的研究也让人们逐渐意识到磁性从根本上说是来源于量子力学，特别是电子的自旋磁矩。量子效应不仅提供了微观的磁相互作用，也意味着量子涨落。一般来说，磁相互作用倾向于使得电子自旋形成磁有序排列或者“冻结”为自旋玻璃态；而量子涨落反其道而行，在破坏磁有序的同时增强了量子纠缠。
P. W. Anderson于1973年提出了反铁磁莫特绝缘体的共振价键理论，指出三角晶格这类具有几何阻挫的反铁磁体可能具有无序的量子基态，其波函数由共振价键来描述。（“共振价键”这个名词最早是Pauling借鉴苯环的概念提出的，将其应用于金属的磁性研究，但Pauling的理论并不成功。）这种磁性物态具有极强的量子涨落，在零温下仍保持自旋排列无序，呈现晶格的平移不变性，因此称为“自旋液体”。在铜氧化物高温超导发现后，Anderson将量子自旋液体的共振价键理论推广并应用于高温超导研究中，成为高温超导最具影响力的主流理论。
量子自旋液体除了具备长程纠缠的量子基态，还拥有特殊的激发态：“自旋子”和“规范场”。自旋子是一种类似粒子的集体激发，具有电中性、自旋1/2、巡游性等特征。但自旋子不能完全描述所有的自旋自由度，必须伴随规范场作为补充。这种新奇的量子物态，无法由磁长程序之类的经典序参量描述，可能经历连续相变而不需要对称性破缺，因而提供了一个超越Landau相变理论范式的研究样本。由于一维系统通过量子涨落破坏长程有序的机制已众所周知，人们对于量子自旋液体的主要兴趣在于二维和三维系统。2001年，Kitaev在量子计算的研究中首次构造出满足以上特征的、严格可解的理论模型，称为toric code模型。这个模型随后被他本人和其他学者推广至其他二维和三维晶格，从而在理论上完全确立了量子自旋液体的存在性。
通过实验，人们已经发现了多种量子自旋液体的候选材料，涵盖了三角晶格、笼目晶格、烧绿石结构等几何阻挫构型，以及具有竞争性相互作用的磁性系统等。但一方面，非常理想、干净的材料系统尚未被寻获；另一方面，缺少一锤定音的判定性实验（甚至缺乏判定性的实验方案）。2017年，由稀土离子Yb3+构成三角格子的磁性材料NaYbSe2被重新合成和研究，初步实验结果表明其在低温下没有形成磁有序或者磁冻结。该材料结构相对简单，能规避诸多候选材料中存在的结构无序，是一个好的量子自旋液体候选者。尽管如此，其中仍有少量Na位由Yb占据。实验发现：零场磁比热在低温下呈现线性的温度依赖关系。这是典型的费米子形成费米面的信号，但却在仅具有玻色子自由度的磁性绝缘体中出现。缪子自旋弛豫（μSR）和核磁共振（NMR）实验都发现低温下系统呈现“二分性”（dichotomy）：大量动态自旋和少量静态自旋共存，其中动态成分即使在最低温时也不存在冻结的趋势。此外，低温热导率的测量表明该系统中缺乏巡游的、费米子型的磁激发。
结合以上的新发现和早期报导的实验结果，我们将NaYbSe2的基态比喻为“散布着涨落的磁性颗粒的量子自旋液体海洋”，即样品中的大多数自旋保持着动态无序，形成量子自旋液体海洋，而少量自旋形成短程亚铁磁有序结构，如海洋中的“冰滴”一样缓慢地涨落，散布在整个体系中。这些磁性颗粒对可能存在的自旋子发生了散射，导致了低温热导率的下降。
总结与展望
我们通过多种实验手段系统研究了量子自旋液体候选材料NaYbSe2，发现其低温下存在两种成分：量子自旋液体主体成分和涨落的磁有序零散颗粒。下一步的研究计划是在“量子海洋”中捞起或者过滤掉这些“冰滴”，从而实现纯粹的量子自旋液体态。从理论研究角度看，基于这些实验基础建立量子自旋液体的“状态方程”（equation of state）变成了具有实际物理意义的理论研究课题。这可能为寻找和验证量子自旋液体提供一条新的科学探索路线。
责任编辑
杨蒙蒙 安徽大学
张 一 中国科学院高能物理研究所
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原文链接：https://www.cell.com/the-innovation/fulltext/S2666-6758(23)00087-5
本文内容来自Cell Press合作期刊The Innovation第四卷第五期以Article发表的“Fluctuating magnetic droplets immersed in a sea of quantum spin liquid” (投稿: 2023-02-16；接收: 2023-06-08；在线刊出: 2023-06-13)。
DOI: https://doi.org/10.1016/j.xinn.2023.100459
引用格式：Zhu Z., Pan B., Nie L., et al. (2023). Fluctuating magnetic droplets immersed in a sea of quantum spin liquid. The Innovation. 4(5),100459.
作者简介
吴 涛，中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心教授，入选国家创新人才计划青年项目、基金委优秀青年基金，获得2022年“马丁伍德爵士中国物理科学奖”。目前主要从事高温超导体和关联电子体系的核磁共振研究，迄今合作发表论文共计110余篇。
周 毅，中国科学院物理研究所研究员。从事理论凝聚态物理和量子多体理论的研究，在量子自旋液体、拓扑物态、非常规超导电性等方面取得有影响的成果。曾应邀为Reviews of Modern Physics、Nature Physics、National Science Review撰写综述和评论文章。
http://www.iop.cas.cn/rcjy/zgjgwry/?id=3423
李世燕，复旦大学物理学系教授，博士生导师，应用表面物理国家重点实验室常务副主任，入选上海市“东方学者”、基金委优青、教育部国家重大人才计划，获得了2015年度马丁伍德中国物理科学奖。长期从事量子材料的极低温输运及热力学性质研究，已发表论文130余篇。
殳蕾，复旦大学物理学系教授。从事凝聚态物理量子材料的缪子自旋弛豫实验研究，在重费米子材料、非常规超导电性、量子自旋液体等方面取得有影响的成果。迄今合作发表论文共计80余篇。
http://www.physics.fudan.edu.cn/tps/people/leishu/grouphomepage.html
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The Innovation是一本由青年科学家与Cell Press于2020年共同创办的综合性英文学术期刊：向科学界展示鼓舞人心的跨学科发现，鼓励研究人员专注于科学的本质和自由探索的初心。作者来自全球54个国家；已被126个国家作者引用；每期1/5-1/3通讯作者来自海外。目前有196位编委会成员，来自21个国家；50%编委来自海外；包含1位诺贝尔奖获得者，37位各国院士；领域覆盖全部自然科学。The Innovation已被DOAJ，ADS，Scopus，PubMed，ESCI，INSPEC，EI等数据库收录。2022年影响因子为32.1，CiteScore为23.6。秉承“好文章，多宣传”理念，The Innovation在海内外各平台推广作者文章。
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